В 1966 г. Pontiac GTO стал самостоятельной моделью, не привязанной ни к Tempest, ни к LeMans. Это был чисто маркетинговый ход, подчеркнувший особый статус GTO, на самом же деле все три среднеразмерных серии были основаны на общей платформе A-body с колёсной базой 115" (2921 мм) и имели одинаковую конструкцию кузова. В 1966 г. они прошли небольшой рестайлинг, чтобы быть похожими на полноразмерные автомобили Pontiac. Изогнутые задние крылья и выпуклые боковины помогли придать кузову форму бутылки "Кока-Колы", которая была одним из главных атрибутов настоящего muscle-кара. Разделённая на две части решётка радиатора теперь сужалась с внутренней стороны и была сделана из пластиковой, а не металлической сетки - впервые в отрасли. Сдвоенные передние фары по-прежнему ставились вертикально, а горизонтальные задние фонари были прикрыты решётками и вписаны в ломаную линию хвоста. Купе и хардтопы получили наклонную крышу с утопленным задним стеклом, в металлическом или виниловом (Cordova Top) варианте.

Внутри Pontiac GTO 1966 г. был почти идентичен модели 1965 г., за исключением расширенной на один дюйм задней колеи. Он оснащался 6.4-литровым двигателем V8 389 мощностью 335 л.с. (4-камерный карбюратор) или 360 л.с. (Tri-Power) в паре с 3-х или 4-ступенчатой механической коробкой передач с напольным рычагом Hurst или 2-ступенчатой автоматической трансмиссией ST-300. За доплату некоторые дилеры могли дополнить опцию Tri-Power функциональным воздухозаборником Ram Air, но о том, что этот комплект повышал мощность, они умалчивали. В салоне Pontiac GTO был оборудован новыми, более удобными ковшеобразными сиденьями Strato с опциональными регулируемыми подголовниками, и увеличенной в размерах панелью приборов из орехового шпона с четырьмя круглыми датчиками.

В 1966 г. продажи Pontiac GTO достигли исторического максимума: 96946 ед. В это число входили 73785 хардтопов, 10363 купе и 12798 кабриолетов. Популярности автомобиля способствовала хорошая реклама, в которой он сравнивался с тигром. Но среди молодёжи GTO получил прозвище "Goat" ("Козёл"), созвучное с его названием.

В 1967 г. дизайнеры оставили Pontiac GTO без существенных изменений: новым было только хромированное обрамление решётки радиатора, сглаженный хвост, разделённые на четыре горизонтальных полоски задние фонари и опциональные пятилучевые диски Rally II. Инженерам пришлось потрудиться больше, чтобы удовлетворить федеральные требования по улучшению безопасности и корпоративный запрет использования тройных карбюраторов (Tri-Power) на всех моделях, кроме Corvette. Двигатель V8 в этом году был увеличен до 6556 см3, но его мощность по-прежнему составляла 335 л.с. в базовой версии и 360 л.с. - в доработанной, с одним 4-камерным карбюратором Rochester Quadrajet. В качестве опции со скидкой был предложен экономичный вариант с 2-камерным карбюратором, мощностью 255 л.с. На смену 2-ступенчатой автоматической коробки передач ST-300 пришла 3-ступенчатая THM-400 с селектором Hurst. В стандартную комплектацию вошли двухконтурная тормозная система, энергопоглощающая рулевая колонка и плечевые ремни безопасности, а в дополнительную - передние дисковые тормоза и стереомагнитофон. За год были проданы 81722 ед. Pontiac GTO: 65176 хардтопов, 7029 купе и 9517 кабриолетов.