В 1961-1963 гг. Buick Skylark был спортивной версией компактной модели Special. Но в 1964 г., когда Special увеличился в размерах и переместился на новую платформу A-body с колёсной базой 115" (2921 мм), Skylark стал самостоятельной среднеразмерной серией на той же платформе, которая отличалась более роскошной отделкой. Аналогичный статус имели Oldsmobile Cutlass и Chevrolet Chevelle. Базовым для Special и Skylark был двигатель V6 225 объёмом 3690 см3 и мощностью 155 л.с., доступный с 3-ступенчатой механической или 2-ступенчатой автоматической коробкой передач. 3.5-литровый алюминиевый мотор V8 215, который ставился на Skylark в 1961-1963 гг., компания продала британской фирме Rover, а вместо него добавила в список опций 4.9-литровый чугунный V8 300 мощностью 210 л.с. с 2-камерным карбюратором или 250 л.с. с 4-камерным. Этот силовой агрегат можно было заказать с 4-ступенчатой коробкой передач Hurst.

В 1964 г. серия Skylark состояла из хардтоп купе, седана, кабриолета и универсала Sport Wagon с панорамным остеклением крыши (двойника Oldsmobile Vista Cruiser). Стилистически Skylark имел много общего с полноразмерными Buick, но тройные VentiPorts у него были интегрированы в боковой хромированный молдинг. В 1965 г. к линейке было добавлено купе с боковыми стойками, а Sport Wagon стал самостоятельной среднеразмерной моделью. В 1966 г. появился Skylark с кузовом хардтоп седан, а двухдверные версии стали доступны с 5.6-литровым двигателем V8 340 мощностью 260 л.с. В 1967 г. двигатель V8 300 мощностью 210 л.с. заменил базовый V6 на всех модификациях, кроме купе.

В 1965 г. у Buick Skylark появилась скоростная модификация GS (Gran Sport), которая должна была стать конкурентом популярному muscle-кару Pontiac GTO. Она получила 6.6-литровый двигатель V8 401, на один дюйм превышавший лимит объёма силовых агрегатов для среднеразмерных моделей, установленный руководством GM. Чтобы скрыть это, в дальнейшем модификация обозначалась как Skylark GS 400. С 4-камерным карбюратором, увеличенным радиатором и двойным выхлопом мощность её мотора составляла 325 л.с. Изначально пакет был доступен только для купе и 2-дверного хардтопа, но в 1966 г. к ним присоединился и кабриолет, к тому же в список опций вошла улучшенная версия V8 401 мощностью 340 л.с. В течение первых двух лет продажи Buick Skylark GS составляли 15000 ед. в год.

В 1967 г. Buick GS формально был выделен в самостоятельную модель, доступную в двух модификациях: GS 400 и GS 340. Первая предлагалась как хардтоп купе и кабриолет, вторая - только как 2-дверный хардтоп. На GS 400 устанавливался новый 6.6-литровый двигатель V8 400 мощностью 340 л.с., на GS 340 - 5.6-литровый V8 340 мощностью 260 л.с. От линейки Skylark эти машины отличались крестообразно разделённой решёткой радиатора, воздухозаборниками на капоте и отсутствием боковых хромированных молдингов. Впрочем, моторы V8 400 и V8 340 можно было заказать и на обычном Buick Skylark, поэтому продажи модели GS в 1967 г. сократились.