В 1966 г. Mercury Comet перешла из категории компактных автомобилей в категорию среднеразмерных, чтобы конкурировать с такими моделями, как Pontiac Tempest, Oldsmobile Cutlass, Buick Skylark, Plymouth Belvedere и Dodge Coronet. С этого момента её пути с Ford Falcon разошлись: Falcon остался бюджетным "компактом", а Mercury Comet превратилась в двойника Ford Fairlane на платформе с колёсной базой 116". И Fairlane, и Comet в 1966 г. получили новый кузов в стиле бутылки "Кока-Колы", с характерным изгибом поясной линии и вертикальными сдвоенными фарами. Как более дорогая модель, Mercury отличалась улучшенной внутренней отделкой, горизонтальными задними фонарями вместо вертикальных, отсутствием хрома вокруг фар и разделённой на две горизонтальные секции решёткой радиатора. Универсалы базировались на укороченной 113-дюймовой платформе и оснащались задней дверью "Magic Doorgate", которая открывалась как вниз, так и в сторону.

Mercury Comet 1966 г. выпускалась в четырёх сериях: базовой Comet 202 (2-дверный седан, 4-дверный седан), промежуточной Comet Capri (2-дверный седан, 4-дверный седан), престижной Comet Caliente (хардтоп купе, кабриолет, 4-дверный седан) и спортивной Comet Cyclone (хардтоп купе, кабриолет), плюс 5-дверные универсалы Voyager и Villager. Линейка двигателей включала 3.3-литровый рядный 6-цилиндровый 200 мощностью 120 л.с., 4.7-литровый V8 289 мощностью 200 или 225 л.с. и 6.4-литровый V8 390 мощностью 265 л.с. (с 3-х или 4-ступенчатой механической коробкой передач) или 275 л.с. (с 3-ступенчатой автоматической трансмиссией Multi-Drive).

На высокопроизводительную модификацию Cyclone GT ставился мотор V8 390 с 4-камерным карбюратором Holley и двойным выхлопом, мощностью 335 л.с. Он соединялся с 3-х или 4-ступенчатой коробкой передач или с 3-ступенчатой автоматической трансмиссией С6 Sport Shift (на Cyclone GTA), которая позволяла выбирать передачу вручную. В пакет Cyclone GT также входили: капот из стекловолокна с двумя нефункциональными воздухозаборниками, усиленная подвеска (на двойных поперечных рычагах и пружинах со стабилизатором поперечной устойчивости спереди и на полуэллиптических рессорах сзади), хромированные "голые" диски с шинами 7.75x14", приборная панель с пятью круглыми датчиками и ковшеобразные передние сиденья с центральной консолью. За доплату предлагались передние дисковые тормоза, усилитель руля, электроприводы сидений и стёкол, кондиционер и AM/FM-радио. Гоночный двигатель V8 427 мощностью 425 л.с. использовался только на кабриолете Cyclone GT, участвовавшем в качестве пейс-кара в Индианаполисе-500, хотя на Ford Fairlane 500GT этот мотор можно было заказать как опцию.

В 1966 г. Mercury продала 170426 ед. модели Comet, в том числе 8194 ед. Comet Cyclone и 15970 ед. Comet Cyclone GT. Для сравнения, продажи Ford Fairlane 500GT в том же году составили 37343 ед. В 1967 г. общий объём производства Mercury Comet снизился до 81133 ед., из которых 3113 ед. приходилось на Cyclone и 3797 ед. - на Cyclone GT. Отчасти это объяснялось введением модели Cougar, выпущенной в количестве свыше 150000 ед. Название Comet в 1967 г. сохранилось только на базовой модели Comet 202, остальные серии (Capri, Caliente и Cyclone) стали независимыми. Стилистические изменения ограничивались вертикальными задними фонарями и цельной решёткой радиатора. Двигатель V8 390 теперь развивал 270 или 320 л.с. и на всех сериях был доступен с автоматической коробкой передач Select-Shift. Кроме него, в каталоге наконец появился высокопроизводительный 7-литровый мотор V8 427 с механическими толкателями и одним (410 л.с.) или двумя (425 л.с.) 4-камерными карбюраторами. Он стоил дополнительные $1129 и соединялся только с 4-ступенчатой механической трансмиссией. В список опций также вошли 8-кассетный магнитофон Stereo-Sonic и кондиционер Whisper-Aire на приборной панели.

Проект ателье Barris Kustom, известный как Mercury Comet Escapade или Mercury Comet Cyclone X Roadster. Был построен за шесть недель на базе заводской Mercury Comet Cyclone, от которой отличался укороченным на 16" кузовом, низкими стёклами, юбками на задних колёсах, разделённой на две части и уходящей вниз решёткой радиатора, последовательно зажигаемыми поворотниками, синей перламутровой окраской и белым кожаным салоном.