В 1962 г. Вирджила Экснера на посту вице-президента Chrysler по дизайну сменил Элвуд Энгель, бывший стилист Ford Motor Company. Он уже прославился благодаря успешной люксовой модели Lincoln Continental 1961 г., поэтому неудивительно, что свою карьеру в Chrysler Энгель начал с разработки нового дизайна для Imperial. Отказавшись от плавников, нависающих крыльев, отдельных фар и других пережитков стиля "Forward Look", он спроектировал длинный и низкий кузов с прямоугольными боковинами, плоскими поверхностями и минимальной хромированной отделкой, как у Lincoln Continental. Спереди автомобиль получил разделённую на две части сеточную решётку радиатора с интегрированными сдвоенными фарами, сзади - декоративный вертикальный выступ на крышке багажника под запасное колесо (вместо горизонтального "сиденья унитаза"), круглую горловину бензобака по центру с изображением орла и вогнутые горизонтальные фонари в форме наконечника копья. Лобовое стекло осталось панорамным, но заднее стало меньше; формальная крыша с угловатыми задними стойками теперь была доступна в чёрном виниловом варианте.

Основу Imperial 1964 г. по-прежнему составляла периферийная рама с Х-образной поперечиной, унаследованная у моделей 1961-1963 гг. Она была настолько прочной, что машинам этого поколения запретили участвовать в американских соревнованиях на разрушение (дерби). Спереди устанавливалась независимая подвеска на поперечных рычагах и продольных торсионах, сзади - ведущий мост на полуэллиптических рессорах. В 1964-1965 гг. Imperial оснащался 6.8-литровым двигателем V8 413 мощностью 340 л.с. в паре с 3-ступенчатой автоматической трансмиссией TorqueFlite. В салоне исчезли квадратный руль и электролюминесцентная подсветка. Панель приборов с ленточным спидометром располагалась на одной линии. В стандартную комплектацию вошли электрические стеклоподъёмники, обогреватель и дефростер, наряду с усилителем руля, усилителем тормозов, электроприводом сидений и подголовниками (на кабриолете). Новой опцией была регулируемая рулевая колонка.

В 1964 г. из линейки Imperial были исключены все 4-дверные седаны и базовая серия Custom. Таким образом, автомобиль предлагался в двух уровнях отделки: Imperial Crown с кузовами хардтоп купе, хардтоп седан и кабриолет, и Imperial LeBaron с кузовом хардтоп седан. Итальянская фирма Ghia в 1964-1966 гг. продолжала строить роскошные лимузины Crown Imperial с колёсной базой 149.5", по 10 экземпляров в год по цене $18500 каждый. Продажи Imperial в 1964 г. составили 23295 единиц, что было лучшим показателем с 1957 г.

В середине 60-х гг. корпорация Chrysler отказалась от ежегодного рестайлинга своих моделей, ограничиваясь косметическими изменениями. Применительно к Imperial это означало введение в 1965 г. цельной решётки радиатора с крестообразной хромированной поперечиной и сдвоенными фарами под прямоугольными стеклянными крышками, как у Chrysler 300 и New Yorker. Всё остальное в дизайне не изменилось, но в салоне кнопочный селектор АКПП был заменён рычагом на рулевой колонке, а в список опций вошла отделка приборной панели ореховым деревом.

В 1966 г. решётка радиатора Imperial была разделена на прямоугольники, на фарах появились позолоченные рамки, а выступ на крышке багажника стал квадратным. Объём двигателя V8 увеличился до 7206 см3, мощность - до 350 л.с. Это был последний год для отдельного шасси с колёсной базой 129", в 1967 г. его заменит несущий кузов. Продажи Imperial составили 18409 единиц в 1965 г. и 13752 единицы в 1966 г. В 2011 г. тюнингованный седан Imperial 1966 г. по прозвищу "Black Beauty" снимался в фильме "The Green Hornet".